Donald Alexander Smith (qui deviendra plus tard lord Strathcona et chancelier de McGill de 1889 à 1914) fait un don de 120 000 dollars à l’Université en 1884, à condition qu’elle donne aux femmes accès à ses programmes d’études. Il demande expressément que les femmes aient droit au même niveau d’instruction que les hommes. Surnommées les « Donaldas » en l’honneur de M. Smith, les étudiantes de la première cohorte, composée d’Eliza Cross, de Martha Murphy, de Blanche Evans, de Gracie Ritchie, de Jane Palmer, d’Alice Murray, de Georgina Hunter et de Donalda McFee, obtiennent un baccalauréat ès arts en 1888. Cette même année, Gracie Ritchie est nommée majore de sa promotion et devient la première femme à recevoir cet honneur. En 1889, les femmes constituent le tiers des personnes inscrites au collège. Le don de M. Smith est suffisamment important pour financer la construction du Collège Royal Victoria pour les femmes, qui accueille, en 1899, ses premières étudiantes provenant principalement de la Faculté des arts.
Lorsque sir William Peterson est nommé principal en 1895, le programme d’études en arts est encore fortement axé sur les lettres classiques. En effet, tous les étudiants doivent suivre des cours de latin et de grec pendant deux ans, puis, à quelques exceptions près, choisir l’une ou l’autre langue pour les deux dernières années. Même un classiciste comme le principal Peterson est conscient de la nécessité d’un assouplissement de ces exigences. C’est ainsi qu’en 1896, les étudiants sont autorisés à choisir le latin ou le grec pour les deux premières années et à les abandonner par la suite. De plus, davantage de cours à option sont offerts, permettant ainsi une concentration plus forte en sciences. Outre des cours de lettres classiques, de mathématiques et d’anglais et une épreuve sur « les principaux événements de l’histoire anglaise » obligatoires, les étudiants peuvent opter pour des programmes spécialisés dans les disciplines suivantes : langues classiques, mathématiques et physique, philosophie de l’esprit et éthique, langue, littérature et histoire anglaises, géologie et sciences de la nature, ainsi que langues modernes et histoire.
Pendant les deux décennies suivantes, soit durant le mandat du principal Peterson, la Faculté poursuit son essor. En lettres et sciences humaines, le Département d’études classiques et le Département de philosophie se développent, tout comme le Département de langues modernes, qui propose des cours d’espagnol et d’italien en plus des cours de français et d’allemand déjà offerts. La Chaire professorale d’histoire Kingsford est créée en 1895. Les premiers cours de sciences économiques et de sciences politiques sont offerts en 1900, et la Chaire William-Dow en économie politique est créée en 1901. En sciences, la philosophie de la nature est divisée en disciplines : physique, chimie, botanique et zoologie. En 1914, le nombre d’étudiants inscrits à la Faculté des arts s’élève à 776.
Quant aux études supérieures, le premier diplôme de maîtrise avec mémoire est décerné en 1896. En 1902, un comité de la Faculté des arts se prononce en faveur de la création d’une école d’études supérieures, en partie en raison de la baisse appréhendée du nombre d’anglophones au Québec et afin d’attirer des étudiants de l’extérieur de la province. L’école d’études supérieures et un programme de doctorat voient ainsi le jour en 1906. L’école est administrée par un comité des études supérieures présidé par Frank Dawson Adams et elle devient une faculté à part entière en 1922. La bibliothèque de la Faculté des arts prend également un essor considérable, passant d’un seul espace de rangement en 1843 à une collection de 70 000 volumes au début des années 1900.
La Faculté des arts a toujours été considérée comme une faculté phare de l’Université. En effet, les nouveautés ont d’abord touché ses départements (bien que certains départements, comme le droit, les sciences appliquées et le commerce, se sont ensuite séparés pour devenir des unités distinctes). Alors que l’École de service social est fondée en 1923 et que de nouvelles disciplines des sciences sociales apparaissent au fil des ans, elles sont intégrées à la Faculté des arts. En 1930, il semble toutefois de plus en plus anormal que les sciences naturelles, dont le département est un élément très important de la faculté, demeurent considérées comme des arts.